ブリュアン散乱法は、ゆらぎの音波伝搬成分、すなわち熱音響フォノンによって散乱された光を分光することによって、フォノンの周波数と寿命を知る方法であり、機械的に励振することが困難な、ギガヘルツ帯超音波におけるほとんど唯一の超音波スペクトロスコピーの手段となっている。

　ブリュアン散乱は、ゆらぎの非伝搬成分による散乱であるレーリー散乱と同様に、流体力学的モードによる散乱である。流体力学的モードによる光散乱がラマン散乱と大きく異なるところは、ゆらぎによる光の変調周波数が光の周波数自身に比べてはるかに小さいため、非常に高い分解能の分光が必要になる点である。これまで、レーリー散乱には光子相関法が、ブリュアン散乱にはファブリー・ペロー分光器が、ほとんどの場合使用されてきた。光子相関法は、分解能は高いが、周波数帯域の不足のため、ブリュアン散乱の分光法としては使用することができない。しかし、ファブリー・ペロー分光器の分解能はブリュアン散乱の分光としても十分なものとはいえないのが現状である。

　これらとは異なる分光法として、励起光の一部を局部発振器として散乱光をヘテロダイン検出し、検出器の出力を電気的にスペクトル解析する方法がある。この方法は汎用の分光法としては原理的に最も高い精度と分解能を有しており、レーリー散乱も分光できる。周波数帯域も光子相関法に比べるとはるかに広く、ブリュアン散乱の分光も可能である。しかし、高周波における検出系の感度の低下のために、ブリュアン散乱としてはごく低周波の領域に帯域が制限されていた。

　また、流体力学的モードのもうひとつの大きな特徴として、レーリー、ブリュアンいずれの場合でも散乱角によってスペクトルが変化することが挙げられる。したがって散乱角を変えながら分光を行うことが必要となるが、ヘテロダイン法ではこれが非常に面倒なものとなっている。

　以上に述べた欠点により、高い分解能その他多くの利点を有しながらも、ヘテロダイン法は光散乱の分光法としては広く用いられていない。本研究の目的はこれらの欠点を解決して、ヘテロダイン法をブリュアン散乱の全周波数領域で使用可能なものとし、超高周波領域における高精度かつ広帯域な超音波スペクトロスコピーの手法として確立することである。以下では、まず角度走査の問題を解決する光学系を紹介し、ついで周波数可変レーザの使用した新しい分光法による、ヘテロダイン光散乱法の大幅な広帯域化について述べる。最後に、CWレーザ光による新たな超音波発生技術を利用する、飛躍的なS/N改善について報告する。

　散乱角を走査するためには検出する方向が、励起光を試料に入射させる方向のいずれかを変えなければならない。光子相関法では前者は検出器を移動させることによって、後者はレーザを試料のまわりに回転させることによって実行できる。ところがヘテロダイン法の場合には常に局発光と散乱光の光路を一致させたうえで、検出器に入射させなければならないから、どちらも片方だけではうまくゆかない。これはヘテロダイン光散乱系の大きな欠点の一つであった。そこで我々は、レーザを動かさずに簡単に入射角の走査が行える光学系を作成した。我々の方法では、回転ステージを回すだけで、入射角をかえられ、角度もステージの回転角として直読できる。我々が開発した光学系を図.1に示す。我々はこの光学系を含むヘテロダイン光散乱装置を作成し、いくつかの液体試料のレーリー線の分光を行い、干渉系の効率を落とさずに角度走査が行えることを確認した。ブリュアン散乱の分光では角度測定の精度が特に重要となるが、我々の方法では角度原点は局発光と励起光との一致で確認できるので、角度決定の精度も非常に高く、その点でも理想的である。

図1 角度走査のための光学系

　ヘテロダイン法をブリュアン分光に用いる際の最大の問題点は周波数帯域が電気系を含む検出系で制限されることである。従来の方法では励起光の一部と散乱光を混合していたため、検出器の帯域がフォノンの周波数だけ必要とされた。ブリュアン散乱に寄与する音響モードフォノンの周波数は1GHz〜10GHzである。これは光の周波数に比べればはるかに小さいが、電気信号としてはかなりの高周波である。ヘテロダイン検出は理想的には、局発光の出力が十分であれば、検出器の感度によらず、量子雑音限界での検出を可能とする。しかし、現実に利用できる局発光の強度の制限と、高周波領域での電気回路系の雑音特性の低下から、100MHz以上でそのような状態を実現するのは極めて難しい。このことがブリュアン散乱光のヘテロダイン検出の広帯域化を妨げてきた。そこでわれわれは励起光をそのまま局発光として用いるのではなく、もう一台別の周波数可変レーザを用意してこちらを局発用とし、その周波数を掃引して散乱光のヘテロダイン受信は、10MHz以下の最も感度の良いある固定の周波数で行うという方法を考案した。その原理を図.2に示す。この方法によれば、ヘテロダイン特有の高い分解能を保ったまま、検出器の帯域によらず大幅な広帯域化が可能となる。我々はこの原理に基づいた分光装置を開発し、液体2硫化炭素のブリュアン散乱のヘテロダイン検出において3GHzまでの広帯域化に成功した。測定結果を図.3に示す。

図2.模式的に表わしたSUBSの原理.

図3.SUBSで得た二硫化炭素の音速・吸収の分散.

　現在の3GHzという限界はレーザの差周波をモニターするスペクトラム・アナライザの帯域に起因するものであり、この方法自体には原理的に高周波限界はないから、ブリュアン散乱の全領域へ拡張も容易であろう。

　ブリュアン散乱の根本的な問題は熱フォノンを利用するため散乱強度が弱いということである。なにがしかの効率の良い高周波超音波の発生法が望まれる。

　周波数のわずかに異なるレーザビームを交差させると動く干渉縞ができ、媒質に吸収があれば熱膨張によって干渉縞と一致した疎密が生じる。縞の動く速度が媒質の音速に一致すれば、差周波数の音波が発生する。この原理に基づく音波発生には、これまではすべてパルスレーザが使われ、差周波数を持った二つのビームを作り出すためには、光音響変調器やレーザの縦モード間隔が利用された。そのため、励振できる音波の周波数がほとんど固定されていた。我々は2台の周波数可変CWレーザを用いて、差周波数の超音波を励振することに初めて成功した。我々の方法は差周波数を利用したため、広い周波数帯域にわたって音波を励振できる。その結果として、ブリュアン分光とほぼ等価な情報を与え、なおかつ飛躍的にS/N比が高い、新たな超音波スペクトロスコピーの手段となりうる。図.4はこの方法で得られたフォノンスペクトルと通常のサーマルフォノンによるブリュアン・スペクトルをあわせて示しており、10倍以上の強度の増大が示されている。

図4.FOBSで得られたフォノンスペクトル(しろまる)と通常の熱フォノンによるフォノンスペクトル(くろまる).