従来の異種材料の接合手法は高温プロセスを伴うため、熱膨張係数の違いによって界面近傍に生じる熱残留応力や脆性な生成中間層による機械的電気的特性の低下などが問題であった。根本的な解決法はなによりも接合温度の低下にある。そこで、須賀らによって開発研究されてきたのが、"表面活性化による常温接合法"(Surface Activated Bonding;通称SAB)である。プロセスとしては、真空中で試料表面を覆う酸化物層や汚染部室層などをAr高速原子照射などの手法により除去し、本来活性な表面を露出、制御し、この活性な面同士を接触することにより、急峻で反応層のない接合界面を作成するという、単純な原理に基づく。数多くの異種材料が本手法により加熱せずに接合することが確認され、現段階及び将来的にも応用分野が広がっている。しかし同時に、実用化に際し困難がいくつか指摘されてきた。その原因の一つに、プロセス的には単純でありながら、実は複雑な現象を含む常温接合のメカニズムの詳細が未だ明らかになっていない点が挙げられる。現在主に、Arの高速原子照射を用いて表面を活性化し、その後現実的には微細な凹凸を持つ表面同士をある加重の下で接触、接合を行っている。しかし、この接合前の試料表面へのArの高速原子照射の影響や微細な粗さが界面を形成する過程は、重要な要素でありながら未だ不明確である。特にSiのwafer-bondingやpackagingなどの今日の最先端電子科学技術においては最表面、及びそのごく近傍の物性が全体の機能に大きく影響し得る。

　そこで本研究では、異種材料の典型的な組み合わせとして、サファイア(-Al₂O₃)とAlを選び、その表面活性化された試料表面及び形成界面の微細構造を、主に高分解能透過電子顕微鏡観察(HRTEM)により、表面活性化過程の接合前の試料表面へ及ぼす影響と界面形成の初期段階のメカニズムを明らかにした。

　Al/-Al₂O₃常温接合界面を理解するために、まず以下の2種類の試料を用意し、それらを統合した上でAl/-Al₂O₃界面構造について考察を行った。すなわち、第一にAl/Al常温接合界面観察を行い、Al表面への表面活性化過程であるAr照射の影響及びAl表面に存在するnmレベルの凹凸が界面を形成する初期過程を明らかにした。そして、第二にArイオン衝撃(加速電圧1.0kV)のサファイア表面に与える影響、すなわち界面近傍における結晶性及び化学的性質の変化を明らかにした。以上の2点をふまえた上で、最後にAl/-Al₂O₃常温接合界面の微細構造を明らかにした。また比較対照のために、同様に表面活性化処理を行った-Al₂O₃上に分子線エピタキシー(MBE)によりAlを成長させ、Al成長の優先方向及び反応層生成の有無について調べた。最後にAl/-Al₂O₃常温接合界面の熱的安定性についても考察した。界面形成の初期過程を探る際に、バルクの塑性変形による界面構造の複雑化を回避するため、-Al₂O₃(>99.995%)もAl(99.999%)も粗さ10m以下の平坦な面を用意し、平面同士の接合を行った。Alの最終前処理である電解研磨後の表面には高さ最大10nm程度の不規則な突起が多数存在しミクロな凹凸を形成していた。表面活性化処理は加速電圧1.5kVでAr高速原子ビーム照射により行い、および接合には約40MPaの荷重を掛けた。これら接合過程はすべて10^-6Pa以下の超高真空雰囲気で行われた。接合時の方位関係は精度約±3°以内でAl(111)[10]‖-Al₂O₃(0001)[100]とした。界面断面の微細構造観察には通常及び高分解能透過型電子顕微鏡(CTEM,HREM)を用い、また化学分析にはEDXおよびELNES分析も行った。

　最後に、Al/-Al₂O₃常温接合界面の形成過程について考察する。接合界面ではAl/Al界面で観察されなかった、Al部の乱れた部分が存在した。これは明らかに2つの接合界面の形成過程が異なっていることを示している。Al微小突起がnmレベルの粗さのある-Al₂O₃表面に接合していく際には、微小突起先端には約100-400MPaという圧力が掛かっていたと算出される。この時、Al微小突起先端は-Al₂O₃表面のnmレベルの凹凸に食い込んでいかねばならず、かつ先端部分が接触面積増加に伴いAl₂O₃表面と摩擦を伴い、結合していくと考えられる。以上の2点はAl/Al界面形成には起き得ないことである。こうして形成されていくAl/-Al₂O₃界面極近傍には非常に高い残留応力が生成し、この応力がAl微小突起先端の変形の駆動力になると考えられる。その時、Al微小突起先端は結合により拘束されている、-Al₂O₃表面から比較的安定な位置へ再配列を始め、その際-Al₂O₃表面でのAl原子の優先方位に従って並んだ結果、界面近傍で同方向の成分を持つmicrotwinを形成し、界面近傍の応力を緩和していったと推定できる。

　Alと-Al₂O₃の常温接合における、表面活性化過程および初期の界面形成過程について、接合界面の原子構造分析を主に行うことにより、以下のことを明らかにした。

　1.表面活性化過程であるAr照射により、Al表面には格子の乱れなどのような影響は見られなかった。一方、-Al₂O₃の表面には厚さ0-3nm表面粗さ約1nmの-Al₂O₃が生成したことがわかった。

　2.以上の表面によって作成された常温接合界面は、従って、-Al₂O₃の上にAr照射によって生成した、厚さ〜3nm表面粗さ約1nmの-Al₂O₃と、Al表面に接合前から存在していた微小突起との間で生成し、接合部近傍Al側では-Al₂O₃の表面に対しある優先方位であるmicrotwinを多数含む乱れた構造をとっていた。

　3.上記のAlの乱れた構造は、約100-400MPaという実質接合圧力の下、Al微小突起先端が-Al₂O₃表面のnmレベルの凹凸に食い込み、かつ先端部分が接触面積増加に伴いAl₂O₃表面と摩擦を伴い、結合していく際、界面近傍に局所的に生じた高い残留応力が駆動力となり、結合によって拘束されている-Al₂O₃表面のAl原子に倣い、比較的安定な位置へ再配列した。結果Al₂O₃基板に優先的な方位をとるmicro-twinを形成しつつ、界面局近傍に生じた応力を緩和していった。

　4.接合界面は非平衡な状態にあり、773Kという比較的低温での熱処理によって、界面の-Al₂O₃層とAlの乱れた層は消失し、界面での電荷のバランスを保つように-Al₂O₃が成長しAlと急峻な界面を形成した。

　以上のように本研究は、SABの界面形成の動的過程を明らかにするものであり、今後の異種材料界面創設および設計に大きく貢献するものである。