個々の原子を観察できる走査型トンネル顕微鏡(STM)の発明以来、物質の微小領域を評価するための手段として走査型プローブ顕微鏡と総称される測定装置が急速に発達している。これらは様々な原子や分子等の空間構造を調べるばかりでなく、磁気記録媒体や巨大磁気抵抗物質などの強磁性体の磁区、高温超伝導体の磁束量子等の微視的な磁気構造を調べるのにも用いられはじめている。その微視的な磁場分布を観察するための走査型プローブ顕微鏡として主なものに、磁気力顕微鏡、走査型スクイッド顕微鏡、走査型ホール素子顕微鏡がある。そのなかで磁気力顕微鏡は磁場分布の空間分解能が高いが磁場の値を定量するには不向きである。また、走査型スクイッド顕微鏡は磁場の値の分解能は非常に高いが磁場分布の空間分解能は4m程度にとどまっている。一方、走査型ホール素子顕微鏡は磁場の値が定量的に得られ、磁場分布の空間分解能はホール素子の微細加工次第で0.5m以下にまで高めることができる。そして、上記の装置のなかで、走査型ホール素子顕微鏡は広い温度・磁場範囲での測定が容易であるため、広範な用途に用いることが可能である。そこで我々は走査型ホール素子顕微鏡の開発をおこなった。感磁部の大きさが1m未満のホール素子を持つ走査型ホール素子顕微鏡は既に開発されていた。それはホール素子を試料表面に非接触で近づけるために電子がホール素子と試料間にトンネルすると同時にホール素子が停止するというSTMと同じ原理を用いていたが、そのSTMの探針に相当する部分は曲率半径が10ミクロンオーダーと非常にブロードなため、磁場分布観察に加えてSTM観察を行うことは無理があった。我々は従来の走査型ホール素子顕微鏡のSTMの機能を強化するために、STM探針を同一基板上に成長させた微小ホール素子を開発した。図1は電子ビームリソグラフィーによって作製した微小ホール素子の電子顕微鏡写真である。図2に走査型ホール素子顕微鏡の概略図を示す。図3はそれを用いて観察した光磁気ディスクの磁場像とSTM像である。これより磁場分布・表面形状の空間分解能がともに約0.5mにまで達成されたことかわかる。

図1 開発した微小ホール素子の電子顕微鏡写真中央のSTM探針付近の十字部分が感磁部である。

図2 走査型ホール素子顕微鏡の概略図

図3 光磁気ディスクの磁場像(左)およびSTM像(右)磁場像の色はディスク表面に垂直な成分の磁場の大きさに対応する。

　強磁性体の実用上重要な磁気特性である保磁力は結晶組織に大きく依存することが知られている。その結晶組織と空間的スケールが近い磁区の観察によって、結晶組織の磁気特性に対する影響をバルクの評価によるよりも直接的に調べることができるであろう。我々はアニールにより結晶粒径を変化させた熱減磁状態のストロンチウムフェライト磁石の磁場像・STM像の同時観察を室温でおこなった。その結果を図4に示す。磁場像とSTM像の明瞭な相関は見られなかったが、磁場分布が結晶粒径により大きく変化することが見いだされた。アニール試料の磁場分布は擬ストライプ状の形状をしており最大磁場の値は約700Gと大きいが、ノンアニール試料の磁場分布はバブル状で最大磁場の値は約200Gと小さい。ストライプドメインのモデルによる磁場計算を行った結果によるとこれは磁区の大きさの違いによるものである。さらに磁区の形状を議論するために、得られた磁場像から相関関数を求めたところ、アニール試料では長距離にわたりストライプ構造を反映している構造が見られたが、ノンアニール試料では短距離の範囲でのみそのような振る舞いが見られた。アニール試料では結晶粒にマルチドメインが、ノンアニール試料では結晶粒にシングルドメインが形成されていることを考慮すると、アニール試料での磁区形成には粒内の交換相互作用が支配的で、ノンアニール試料での磁区形成には粒間の交換相互作用が支配的であると考えられる。そして、この粒間の交換相互作用のばらつきがノンアニール試料においてストライプ構造の長距離の秩序を破壊していると推測される。

図4 フェライト磁石の磁場像・STM像試料表面は磁化容易軸に垂直な面である。磁場像の色は試料表面に垂直な成分の磁場の大きさに対応する。左からアニール試料磁場像、STM像、ノンアニール試料磁場像、STM像である。

　ペロブスカイト構造を持つマンガン酸化物は電荷・軌道・スピンという量子状態が競合しあって様々な物理現象を示すため物性物理の分野で盛んに研究されている物質である。そしてこれは巨大磁気抵抗を示すため、磁気抵抗素子としての応用にも関心が持たれている。その磁区を観察することは、巨大磁気抵抗現象の微視的な情報を得ることにもなりデバイス設計への指針にもなるはずである。しかしながらこの物質に関して磁区観察がほとんど行われていないのが現状である。ごく最近、マンガン酸化物の磁区が初めて観測されたが、試料は薄膜であったため観察結果がこの物質に内因的なものかどうかという問題があった。我々はそのような困難を避けるため劈開性を示す層状ペロブスカイト構造のLa_2-2xSr_1+2xMn₂O₇単結晶の磁区観察を試みた。この物質は輸送・磁化特性に層状構造を反映した大きい異方性を示し、60K以下では層間が反強磁性結合、60K〜90Kでは三次元強磁性、90K〜300Kでは二次元強磁性、300K以上では常磁性という独特な磁性を持ち、微小領域でどのような磁区構造をもつのか興味が持たれるところである。特に、60K以下で層間が反強磁性結合をするにもかかわらず層間の抵抗率が低いのは一見相反しており、磁区の存在がその矛盾を解くのではないかということが示唆されていた。そこで、磁区の温度変化を調べた。図5に各温度での磁場像を示す。ネール温度以下の51Kにおいて磁場の微弱な領域に加えて部分的に磁場の強い領域が見つかった。この部分は層間で強磁性結合をしており、低温における層間方向のキャリアの電気伝導経路になっていると考えられる。ネール温度より高温の72Kでは、磁場の強い直径約3mのディスク状の強磁性領域が配列しているのが観察された。さらに昇温させると、97Kでは磁場のより強い領域の乱雑な分布が観測された。このネール温度より高温での変化は、層内のスピンが層内方向に傾き、層間の強磁性的結合が高温になるにつれて弱まった結果と推定される。以上のようにLa_2-2xSr_1+2xMn₂O₇単結晶では、層状構造による異方性を反映した温度依存性の大きい磁区構造を持つことが明らかになった。

図5 マンガン酸化物La_2-2xSr_1-2xMn₂O₇単結晶ab面の磁区の温度依存性測定温度は左から51K、72K、97Kである。

　磁場像・STM像を同時観察することのできる走査型ホール素子顕微鏡を開発し、強磁性体-フェライト永久磁石、層状ペロブスカイト構造マンガン酸化物単結晶-の観察を行った。ホール素子は磁場の値を直接測定するため、微小領域の磁場分布の可視化のみならず、磁場値の解析をおこなうことができるため、水平方向の磁場分布の相関に加え試料の深さ方向の磁気的結合も調べることが可能である。今後の発展が期待される装置である。