本研究では、高温超伝導を強相関系における一現象としてより多角的に理解するために、マイクロ波応答の従来の研究領域を他の測定プローブと同程度に拡大させることを大局的な研究目的とする。この目的を実行するため、以下の具体的研究目標に対し、その低エネルギー電荷ダイナミクスをマイクロ波応答測定から明らかにすることを目指す。

　1. Bi₂Sr₂CaCu₂O_yの超伝導状態におけるCuO₂面内とCuO₂面間の準粒子ダイナミクス

　2. CuO₂面内に電荷・スピン縞状秩序が形成されるLa_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄の低エネルギー電荷ダイナミクス

　第1の研究目標に関しては、従来のマイクロ波応答研究でも最も盛んに研究された領域を含むが、d波的な超伝導ギャップのノード近傍には準粒子が低温でも存在し、かつ低温では準粒子散乱が急激に減少するため、準粒子ダイナミクスの特徴的振舞いはマイクロ波〜サブミリ波領域であると考えられる。本研究ではこの観点から超伝導状態における準粒子ダイナミクスが常伝導状態の電荷ダイナミクスに比べどのように異なるのかを検証する。

　第2の研究目標に関しては、普通の高温超伝導体の場合と異なり擬一次元的な電気伝導が期待されるので、集団励起モードと類似の現象が見つかるかどうかがまず興味の対象となる。これに加えて、超伝導状態が普通の高温超伝導体の超伝導状態に比べてどのように異なるか、常伝導状態は異常金属相の常伝導状態とどのように異なるかを検証する。

　本研究では空洞共振器摂動法を用いたマイクロ波応答により低エネルギー電荷ダイナミクスを調べた。空洞共振器とは金属の壁で囲まれた空洞からなる電磁波の共振器のことを言う。空洞共振器摂動法では、この空洞共振器に金属などの微小試料を挿入し、共振特性としてのQ値の変化(1/2Q)と共振周波数の変化f/fから挿入した試料の比誘電率や電気伝導度などの情報を得る手段である。

　空洞共振中の交流磁場の強い領域に超伝導体試料を挿入した場合には、表面インピーダンスが測定され、実部の表面抵抗R_s及び虚部の表面リアクタンスX_sは、測定量(1/2Q),f/fと以下のように結び付けられる。

　ここでGは幾何学因子と呼ばれる量である。一方、交流電場の強い領域に誘電体試料又は電気伝導度の極めて小さい試料を挿入した場合には、複素誘電率が測定される。その実部、虚部は測定量と以下のように結び付けられる。

　ただし、はこの場合の幾何学因子であり、nは反分極場係数と呼ばれる。

　本研究ではBi₂Sr₂CaCu₂O_yのCuO₂面間応答にこれを適用し、超伝導状態におけるCuO₂面間の準粒子電気伝導度及び磁場侵入長を測定することに初めて成功した。本研究で用いたBi₂Sr₂CaCu₂O_yは当研究室でFZ法により作製された単結晶試料を用い、La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄は東大工学系研究科内田研究室にてTSFZ法で作製された単結晶試料を提供していただいた。

　図1にBi₂Sr₂CaCu₂O_yに対するマイクロ波応答から得られたCuO₂面内及びCuO₂面間の準粒子電気伝導度の温度依存性と磁場侵入長の温度依存性を示す。測定周波数は50GHzである。CuO₂面内の準粒子電気伝導度及び磁場侵入長の振舞いはこれまでに報告されているd波的高温超伝導体の振舞いと定量的にも一致する。磁場侵入長は12K_ab(T)∝Tの振舞いを示す。また、準粒子電気伝導度は20〜30Kの領域に幅広いピークを示し、二流体モデルによる解析から超伝導状態では準粒子散乱率が1/〜T³のように急激に減少することが分かった。一方、CuO₂面間の準粒子電気伝導度と磁場侵入長は本研究で初めて定量的に求められた。磁場侵入長の温度依存性はCuO₂面内とは異なる_c(T)∝T²を示した。また、準粒子電気伝導度はT_c直下で急激に減少するもののT〜70K以下ではCuO₂面内と同様に温度減少と共に増大する振舞いを示す。準粒子伝導度の異方性_ab/_cの温度依存性はT_c直下で約2桁程度増大して〜10⁶を示すが、T〜70K以下ではほとんど温度に依存せず一定値を示す。この振舞いは60Tのパルス強磁場を用いてBi₂(Sr,La)₂CuO_yに対して超伝導を破壊し低温まで常伝導状態の電気抵抗率の異方性を測定した結果[?]とは全く異なる振舞いであり、超伝導状態と常伝導状態における電荷ダイナミクスの違いを反映したものと考えられる。また、超伝導状態での準粒子伝導度の異方性は磁場侵入長から得られる超流体密度²(0)/²(T)の異方性の温度依存性とも異なる。この振舞いは、常伝導状態における準粒子電気伝導の特異な異が超伝導状態でも保持されるとして磁場侵入長の温度依存性の異方性を説明するこれまでのモデルでは決して説明できない特徴である。

図1:Bi₂Sr₂CaCu₂O_yに対するCuO₂面内及びCuO₂面間の準粒子電気伝導度(a)と磁場侵入長(b)の温度依存性

　次に図2にLa_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄(x＝0.12,0.15)に対して10〜100GHzのマイクロ波ミリ波領域での配置で測定した表面インピーダンスから得られるマイクロ波電気抵抗率₁の温度依存性と、超伝導状態では磁場侵入長に対応するX_s/₀の温度依存性を示す。マイクロ波領域でも直流抵抗率の振舞いと同様に構造相転移温度の前後で温度依存性が変化することが分かる。しかしながら、非金属的温度依存性を示す領域でも抵抗の増大は高々50%程度でありMott-Ioffe-Regal limitに比べて十分小さい。これは温度依存性が非金属的な領域でも電荷ダイナミクスは十分金属的であることを示す。この振舞いは10〜100GHzのマイクロ波ミリ波領域で共通し、集団励起の存在を示唆する振舞いは観測されなかった。

図2:La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄(x＝0.12,0.15)のマイクロ波電気抵抗率(a)とx＝0.15に対する磁場侵入長(b)

　x＝0.15に対してはT〜12K以下で表面抵抗の急激な減少が確認された。表面インピーダンスから得られる複素電気伝導度の虚部₂も急激に増大し超伝導の発現を強く示唆する。磁場侵入長を見積もると、測定周波数によらず最低温で(0)＝8000〜10000Åとなった。これはNdをドープしない場合の約4倍大きい値である。T_cの減少は1/4程度であのに対し超流体密度の減少分は約1/16であり、超伝導状態においても電荷の空間的秩序が保持されていることを強く示唆している[?]。

　本研究では、空洞共振器摂動法によるマイクロ波応答測定から高温超伝導体及びその関連物質の低エネルギー電荷ダイナミクスを調べてきた。本研究で取り組んだBi₂Sr₂CaCu₂O_y,La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄におけるマイクロ波応答から得られた結論を以下に示す。

　本論文は6章と付録1章からなり、第1章は導入説明、第2章は実験方法、第3章はBi₂Sr₂CaCu₂O_yの超伝導状態に於けるマイクロ波応答の説明、第4章は、La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄の表面インピーダンス、第5章ではスピンラダー系Sr₁₄Cu₂₄O₄₁のマイクロ波応答に関して、それぞれ詳細に述べられている.また、第8章で結論が述べられ、それに関する論考がなされている.さらに、付録として、円筒形空洞共振器の共振モードについての概説が付加されている.

　本研究では、高温超伝導を強相関系における-現象としてより多角的に理解するために、マイクロ波応答の従来の研究領域を他の測定プローブと同程度に拡大させることを大局的な研究目的としている。この目的を実行するため、以下の具体的研究目標に対し、その低エネルギー電荷ダイナミクスをマイクロ波応答測定から明らかにすることを目指した。(1)Bi₂Sr₂CaCu₂O_y(以下BSCCOと略記)の超伝導状態におけるCuO₂面内とCuO₂面間の準粒子ダイナミクス(2)CuO₂面内に電荷・スピン縞状秩序が形成されるLa_2-x-ySr_xNd_yCuO₄(以下LNSCOと略記)の低エネルギー電荷ダイナミクス(3)スピンラダー系Sr₁₄Cu₂₄O₄₁のマイクロ波電気伝導.

　第1の研究目標に関しては、d波的な超伝導ギャップのノード近傍には準粒子が低温でも存在し、かつ低温では準粒子散乱が急激に減少するため、準粒子ダイナミクスの特徴的振舞いはマイクロ波-サブミリ波領域であると考えられる。本研究ではこの観点から超伝導状態における準粒子ダイナミクスが常伝導状態の電荷ダイナミクスに比べどのように異なるのかを検証した。第2、第3の研究目標に関しては、普通の高温超伝導体の場合と異なり擬一次元的な電気伝導が期待されるので、擬一次元物質の密度波系における集団励起モードと類似の現象が見つかるかどうかがまず興味の対象となる。これに加えて、超伝導状態が普通の高温超伝導体の超伝導状態に比べてどのように異なるか、常伝導状態は異常金属相の常伝導状態とどのように異なるかを検証することを目指したものである。

　本研究では空洞共振器摂動法を用いたマイクロ波応答により低エネルギー電荷ダイナミクスを調べた。空洞共振器とは金属の壁で囲まれた空洞からなる電磁波の共振器のことを言う。空洞共振器摂動法では、この空洞共振器に金属などの微小試料を挿入し、共振特性としてのQ値の変化と共振周波数の変化から挿入した試料の比誘電率や電気伝導度などの情報を得る手段である。空洞共振中の交流磁場の強い領域に超伝導体試料を挿入した場合には、表面インピーダンスが測定される.一方、交流電場の強い領域に誘電体試料又は電気伝導度の極めて小さい試料を挿入した場合には、複素誘電率が測定される。本研究ではBSCCOのCuO₂面間応答にこれを適用し、超伝導状態におけるCuO₂面間の準粒子電気伝導度及び磁場侵入長を測定することに初めて成功した。本研究で用いたBSCCO単結晶は当研究室でFZ法により作製し、LNSCO、スピンラダー単結晶は東大工学系研究科内田研究室にてTSFZ法で作製された単結晶試料を用いた。

　CuO₂面内の準粒子電気伝導度及び磁場侵入長の振舞いを試料評価に用い、これまでに報告されているもっとも良質は試料のデータと同質であることを確認した上で、面間の電気伝導を調べた.CuO₂面間の準粒子電気伝導度と磁場侵入長は本研究で初めて定量的に求められた。磁場侵入長の温度依存性はCuO₂面内よりは緩やかな温度依存性を示した。また、準粒子電気伝導度は臨界温度T_c直下で急激に減少するものの、約70K以下ではCuO₂面内と同様に温度減少と共に増大する振舞いを示す。準粒子伝導度の異方性の温度依存性はT_c直下で約2桁程度増大して10⁶を示すが、70K以下ではほとんど温度に依存せず一定値を示す。この振舞いは類縁物質において60Tのパルス強磁場を用いて超伝導を破壊し低温まで常伝導状態の電気抵抗率の異方性を測定した結果とは全く異なる振舞いであり、超伝導状態と常伝導状態では、準粒子電荷ダイナミクスが劇的に異なっていることを示している.また、超伝導状態での準粒子伝導度の異方性は磁場侵入長から得られる超流体密度の異方性の温度依存性と異なるが、この振舞いは、常伝導状態における準粒子電気伝導の特異な性質が超伝導状態でも保持されるとして磁場侵入長の温度依存性の異方性を説明するこれまでのモデルでは決して説明できない特徴である。

　いくつかの異なるキャリヤ濃度をもつLNSCO系で100GHzまでのマイクロ波・ミリ波領域で測定した表面インピーダンスから得られるマイクロ波電気抵抗率の温度依存性並びに、超伝導状態の磁場侵入長の温度依存性を調べた.マイクロ波領域でも直流抵抗率の振舞いと同様、構造相転移温度の前後で温度依存性が変化することが分かった。しかしながら、非金属的温度依存性を示す領域でも抵抗の増大は高々50%程度でありMott-Ioffe-Regal limitに比べて十分小さい。これは温度依存性が非金属的な領域でも電荷ダイナミクスは十分金属的であることを示す。この振舞いは10-100GHzのマイクロ波ミリ波領域で共通し、集団励起の存在を示唆する振舞いは観測されなかった。

　また、超伝導については、12K以下で表面抵抗の急激な減少が確認され、表面インピーダンスから得られる複素電気伝導度の虚部も急激に増大し超伝導の発現を強く示唆する結果となっている。磁場侵入長を見積もると、測定周波数によらず最低温で10000Aとなった。これはNd置換しない場合の約4倍大きい値である。T_cの減少は1/4程度であのに対し超流体密度の減少分は約1/16であり、超伝導状態においても電荷の空間的秩序が保持されていることを強く示唆している。

　ラダー方向のマイクロ波応答を測定した結果、データを反分極領域のそれと見なせることが分かった.これより、ラダー方向の電気伝導度を求めると、マイクロ波領域に一粒子的でないモードが存在することが初めて明らかになった.このモードは、電子濃度が稀薄な場合に起こりうるウィグナー結晶の集団励起が、擬一次元系で初めて得られたものと考えられる.

　このように、本研究は、様々な伝導度の値を持つ物質系において、マイクロ波・ミリ波領域での伝導度を求めるという、これまで前例のない重要且つ難しい問題について、初めて道を切り開いたものであり、パラメーターをわずかに変化させただけで伝導度が何桁にもわたり変化する、金属-絶縁体転移を、特に転移近傍で詳細に電荷ダイナミクスを実験的に調べるということに対して具体的な可能性を開いた、大変意義のある研究である.なお、本輪文中の第3-5章は、花栗哲郎氏、前田京剛との共同研究、また、このほかに、試料提供者として、第4章は内田慎一、田島節子、永崎洋、市川能也の各氏、第五章は内田慎一、永崎洋、本山直樹、高場正光の各氏との共同研究であるが、これら全ての事項に関して論文の提出者が主体となって分析を行ったもので、論文提出者の寄与が十分であると判断する.

　よって、本論文は博士(学術)の学位請求論文として合格と認められる.