Komala et al.[1996]で報告された、上部対流圏におけるオゾン増大現象の時間変化などの特徴を観測的に明らかにする目的で、1995年5、6月にワトゥコセッにおいてオゾンゾンデによる集中観測を行った。その結果、上記現象の時間変化をとらえることに成功した。一方、同時期に西方600kmのバンドンで得られたレーウィンゾンデのデータなどを解析したところ、対流圏界面をはさんだ高度15-19kmに赤道ケルビン波、15km以下にはMJO(Madden-Julian Oscillation;東進積乱雲群に伴う大規模気象変動)のそれぞれによる東西風の振動が存在したことが分かった。これらの東西風振動とオゾン下方輸送との関係について、時間順に以下のように解釈できた:(1)まず、ケルビン波およびMJOの下降流に伴う成層圏オゾンの対流圏への輸送が生じた;(2)このケルビン波は破砕の条件を満たしており、(1)に引き続いてその位相部分(西風極大部)が観測所上空を通過した際に大気混合を引き起こしオゾンの下方輸送が生じた;(3)対流圏中に輸送されたオゾンは、温位変動の解析からは上方へ戻されたという積極的な証拠はないため、水平拡散等によりその大部分が対流圏中に残ったと推定される。この一連のシステムに伴う対流圏オゾンの増大量は最大10DU(この地域の対流圏オゾンの50%増大に対応)であり、また、その東西方向の広がりは6600km以上、南北方向の広がりは1800km程度であると推定された。

　さらに、五年間のオゾンゾンデデータを用いて、上部対流圏オゾン増大現象の季節性とその気象場との関係について調べた。その結果、インドネシア上空の対流圏界面付近はたいていの場合強い東風となっているが、4-7月期にだけその東風が弱まり弱い西風が出現し、この時期に集中してオゾン増大が散見されることが分かった。NCEP/NCARの客観解析データでグローバルな対流圏界面付近の東西風の様相を調べたところ、1995年の集中観測時に見られたようなケルビン波は季節、経度によらずあまねく見られるが、背景場には大きな季節・経度依存性があることが分かった。これらの事実から、背景の東西風に応じてケルビン波の破砕条件が満たされる場合に成層圏オゾンの対流圏への輸送が生じているということが強く示唆される。なお、ブラジルや大西洋上でのオゾンゾンデ観測から、季節によらず上部対流圏にオゾン増大が見られることが知られていたが、西半球では背景場が一年中西風となっていることから、上記メカニズムによる成層圏からの輸送が一年中生じていると考えると理解できる。

　大気波動に伴う成層圏からのオゾン輸送現象は中高緯度域においては古くからその存在が知られており盛んに研究がなされてきているが、熱帯域においても惑星規模の大気波動がオゾン輸送を引き起こしていることを観測的に明らかにしたのは本研究が初めてである。対流圏オゾン収支を支配する新しい現象を発見したと言える。さらにその現象がインドネシア以外の地域でも生じていることを示唆した。また、熱帯対流圏界面付近は対流圏大気が成層圏へ侵入する主要な入り口であると考えられているが、これまではもっぱら背の高い積乱雲の対流圏界面突き抜け現象のみが注目されてきた。しかしケルビン波に伴う対流圏界面気温の変動幅は10K近くにもなる場合があることが報告されており、例えば水蒸気や非火山性エアロゾルの収支にも重大な影響を及ぼしていると考えられる。この領域の大気微量成分収支に対する大気波動の役割に積極的に注目したこの研究は、成層圏化学に対しても新しい問題を提起した。

　各オゾンゾンデ観測から対流圏オゾン積分量を算出すると、たいていの時期においては10-30 DUであったが、1994年9、10月には40 DUまで、1997年9、10月には55DUまで増大した。この増大の時間スケールは2ヶ月程度であった。一方、ブリューワ型分光光度計によるオゾン全量観測によると、たいていの時期においては250-260 DUであったが、対流圏オゾンの増大が観測された1994、1997年にはいずれも290DUに到達する増大が見られた。このオゾン全量の増大の大部分は対流圏における増大であったと言える。人工衛星によるオゾン全量のグローパル観測(TOMS)データから、この対流圏オゾン増大の水平的な広がりとその時間変化を推定してみたところ、両年とも同様の時空間変動を示しており、インド洋東部^〜インドネシア西部に広がっていたことが分かった。1994年と1997年はエルニーニョ期にあたり、インドネシア付近は降雨量が激減したことにより大規模な森林火災が生じたことが報告されている。幾つかの単発的な微量成分観測により、この時期にオゾン前駆気体が極めて増大していたことも報告されている。従って、観測された対流圏オゾン増大は森林火災に伴い放出されたオゾン前駆気体からの光化学生成であると考えられる。

　さらに20年間にわたるTOMSデータを用いてインドネシア地域の対流圏オゾン増大量を推定し、これをエルニーニョの指標である南方振動指数(SOI)と比較したところ、エルニーニョ期にあたった1982/83、1987、1991、1994、1997年に顕著な対流圏オゾン増大が見られた。この結果は、エルニーニョ期にインドネシア域は乾燥化し、森林火災が拡大長期化することによって、対流圏オゾンの光化学生成が促進されオゾン量が増大すると解釈することができる。

　これまでアフリカ地域や南米アマゾン地域についてはバイオマス燃焼にともなう対流圏オゾンの増大現象が比較的詳細に調査されてきていたが、熱帯東アジア地域については1994年のケースが初めての報告となった。さらに1997年にも同様の事例を観測した。これらにより、熱帯の三つの大きな陸域のバイオマスの燃焼が、熱帯対流圏オゾンの重要な発生源のひとつであることが示された。インドネシア域に特徴的なことは、エルニーニョ期にその増大が極めて大規模になるということである。今後の課題としては、各種オゾン前駆気体の放出、輸送と最終生成物であるオゾンとの間の定量的な関係をおさえるために、航空機、人工衛星等をプラットフォームとした多成分同時観測、および輸送過程の研究を行っていく必要がある。