半導体作製技術の進展により、近年量子ドットなどの0次元に閉じ込められた電子の物性やデバイス応用が大きな注目を集めている。このような0次元状態の電子では、状態密度が先鋭化し、光学的遷移確率が増大する。そのような量子箱の特異な物理現象を実用デバイスへ応用するため、定閾値電流の半導体レーザや、高感度の赤外ディテクター、電子一つ一つを制御できる単一電子メモリ、非線形デバイスなどといった、新しいデバイス応用を模索するための物性研究が盛んになってきた。

　本研究では、そのような0次元量子ドット構造に閉じ込められた電子、正孔、励起子などのキャリアを、外界からの電気的、あるいは光学的操作によって制御し、そのような系に特有に起こる物理現象について研究を進めた。研究の対象とした量子ドット構造は、電子デバイスと光デバイスとを意識して3種用意した。またキャリアの変調手段として、従来的な電界制御、フォトン照射とともに、両者の中間領域として、研究の進んでいない新しいテラヘルツ電磁波照射を行った。

　本論文では、基板との格子定数の違いから自成的に作製される、いわゆる自己形成構造を量子ドットとして直接的、あるいは間接的に利用した。このような自己形成ドット構造は、電子ビームリソグラフィー法や、選択成長法など、従来の作製方法に比べて比較的容易に、電子の波動関数と同等のサイズを持った量子ドットを作製できるため、精力的に研究が行われ始めている。

　まず測定試料Iとして、GaAs/n-AlGaAsヘテロ構造のチャネル近傍に、自己形成InAs量子ドットを挿入した電界効果トランジスタ構造(FET)を分子線エピタキシー法(MBE)により作製した。試料IIではIn_0.2Ga_0.8As量子井戸中の2次元励起子が、表面自己形成InPアイランド構造からの歪みにより、さらに面内方向に閉じ込められ、円柱ディスク状の0次元閉じ込め構造が実現される。試料IIでは、閉じ込めポテンシャルが放物線的で、量子準位が10数meVである。なお、本試料IIは、ヘルシンキ工科大学のM.Sopanen博士、H.Lipsanen教授、J.Tulkki教授ら、およびVTTエレクトロニクスのJ.Ahopelto教授が、MOVPEよって作製した試料を提供して頂いた。試料IIに関する研究の補足として、試料IIIを用意した。この試料では、AlAs/GaAs/AlGaAs量子井戸の直上に、歪み源としてInAsドットを作りこむことで、量子井戸の2次元励起子が歪みにより、緩やかに束縛された疑0次元束縛状態を生成できる。試料IIに比べて閉じ込め構造がゆるやかで、2次元状態に近い疑0次元状態に束縛されたキャリアを生成できる。またInAs量子ドットそのものにおけるキャリアのTHz照射効果も同時に測定できる。

　量子ドットにおける電子捕獲の制御とメモリ効果

　ホールバーに加工された試料Iにおけるヘテロ界面の2次元伝導電子密度(N_s)を、表面ゲート電圧(V_g)を制御しながら測定し、2次元電子(2DEG)の変調特性から、InAs量子ドット中に捕獲された電子密度を見積もった。13Kにおけるホール測定を行い、得られたN_s-V_g特性を図1に示す。

図1試料Iの表面ゲート電圧V_gに対する2次元電子密度N_sの依存性。試料I-A:ドット挿入試料(●印)、試料I-Bドット非挿入試料(○印)。

　ゲート電圧(V_g)をプラス側に徐々に変化させていくと(up-scan)、InAsドットを挿入した試料I-Aのみが、V_gを1.9Vかけるまで、ゲート-チャネル間に、漏れ電流が流れないことがわかった。その状態からゲート電圧をマイナス方向に掃引させていくと(down-scan)、N_sがup-scanの時と比べて、4.5x10¹⁰cm^-2だけ負側にシフトしたまま、直線的に減少してゆくことがわかった。ガウスの法則により、このシフト分からドットに捕獲された電子数は、6.56x10¹⁰cm^-2と見積もることができる。この値は、原子間力顕微鏡(AFM)により観察されたInAsドットの面密度とほぼ等しいことから、一つのInAs量子ドットに負の電荷を持つ電子が一つの捕獲されたと考えられる。この試料I-Aにおいては量子ドットのバリアが熱エネルギーに比べて十分高いため、低温ではゲート電界のみで電子の再放出を制御することは不可能である。

　高温になると、外部からの熱エネルギーにより、電子がドットの外に放出される確率が高くなり、電子がドット内に保持されている時間(保持時間)は短くなるが、295Kの室温においても電子捕獲動作は確認された。

　次に試料Iにおいて、フォトン照射による0次元キャリアの存在の有無を制御する研究を進めた。光源としては、波長可変のチタンサファイアレーザを用いた。

　図2に、レーザ光照射後にホール効果によって得られたN_s-V_g特性を示す。フォトンエネルギーは、1.5eVである。V_g＝1.1Vでレーザを照射し、定常状態に達した後、遮断する。その後V_gの掃引を行う。(したがってV_g掃引は暗所でおこなわれる。)試料I-Aでは、試料I-Bに比べて、N_sが大きく増加する。このとき、T1-Bで得られたN_s-V_g特性に対し、up-scanで得られた上側のN_sシフトと、down-scanで得られた下側のN_sシフト量が、ほぼ同じであった。この時のシフト量から、ドットに存在するホール密度は、7x10¹⁰cm^-2と算出できる。これは、3章で述べた暗状態において、量子ドットに電子が一つ一つ捕らえられたように、正電荷を持つホールがドットに一つ一つ捕らえられたことを示唆している。

図2 近赤外光(エネルギー1.5eV)を照射した後のホール測定によるN_s-V_g特性

　第5章では、量子ドット構造にTHz光を照射しキャリア分布を制御した。THz光源としてはカリフォルニア大学サンタバーバラ校の自由電子レーザ(FEL)施設を使用し、同校James Allen教授の指導の元で研究を進めた。

　試料IIからの代表的なPLスペクトルを図4に示す。量子井戸からの発光および、量子ドットの基底準位と高次の量子準位からの発光が明瞭に観測された。この試料IIでは、THz光を照射すると、基底準位からの発光が強く助長され、高次の量子準位および量子井戸からの発光が強く抑制されていることが分かった。これは、量子ドット内のキャリアがTHz光と相互作用し、その緩和過程が強く変調されたことを示唆している。試料IIでは、準位間隔が十数meV程度とFELの周波数に適しているため、詳細に測定を行い、検討を加えた。

図3 THz照射時(点線)、及び非照射時(実線)における試料IIからのPLスペクトル(1.5K)。

　第5章の補足として、閉じ込めポテンシャルおよび量子準位間隔の異なる試料IIIにTHz光を照射し、同様の測定を行った。試料IIIではInAsドットからの歪によって、2次元電子が緩やかに束縛された疑0次元束縛状態が形成されていると考えられる。このような系では2次元励起子、及び2次元磁気励起子において報告されている現象と同様に、テラヘルツ光のエネルギーが系を加熱させ、キャリア分布を高温的に変調させることを確認した。

　本論文では次世代の半導体材料として重要な量子ドットを対象に、その内部のキャリア分布が可視、近赤外光、テラヘルツ光、静電界で、多様に制御可能であることを示した。