Ultrafast nonequilibrium transport of carriers in semiconductors under high electric fields is of fundamental interest in semiconductor physics. Furthermore, clarifying carrier dynamics under extreme nonequilibrium conditions is also strongly motivated by the need to obtain information relevant for the design of ultrahigh speed devices. It is, therefore, essential to understand nonequilibrium transport of carriers subjected to high electric fields in such devices. The time domain terahertz (THz) spectroscopy gives us a unique opportunity of observing motions of electron wave packets in the sub-ps time range and measuring the response of electron systems to applied bias electric fields. By understanding the nonequilibrium transport of carriers in bulk GaAs, the intrinsic property of the negative differential conductivity (NDC) in the THz region, which means the gain, can be clarified.

Chapter 1 introduces the background and the purpose for this work. We first explain the existence of the "THz gap" in the semiconductor technology. The technology gap exists because electron devices can be operated up to several hundred GHz, while photonic devices can be operated only down to 200 THz. Then, we describe the most commonly used sub-THz oscillators, i.e., Gunn diodes. GaAs exhibits well-known NDCs, which is the criterion for the microwave oscillation. Therefore, it is extremely important to understand the intrinsic property of NDCs in GaAs. Finally, we state the purpose for this work.

In chapter 2, we describe the experimental technique for the time domain THz spectroscopy used in this work. Ultrafast carrier motion in the femtosecond time regime accompanies electromagnetic (EM) wave radiation that is proportional to dv/dt. Consequently, the investigation of such EM wave (or THz radiation) allows us a very unique opportunity of looking directly into the acceleration/deceleration dynamics of carriers in semiconductors. Time domain THz spectroscopy uses femtosecond laser pulses to excite carrier motion in semiconductors. Free space electro-optic (EO) sampling is a powerful tool for THz detection. In this chapter, time domain THz EO sampling via the Pockels effect is discussed in detail.

In chapter 3, the femtosecond acceleration of carriers in bulk GaAs under very high electric fields, F, was investigated by time domain THz spectroscopy. It is found that the initial acceleration signal in THz emission waveforms, which is usually interpreted as the acceleration of electrons in the Гvalley, gradually saturates and starts decreasing for F > 50 kV/cm. This result suggests that the effective acceleration mass of electrons significantly increases with increasing F. The mass enhancement is most likely due to strong band mixing under very high fields.

In chapter 4, we have investigated the transient velocity of carriers in bulk GaAs by analyzing the time domain THz traces emitted from intrinsic bulk GaAs photoexcited by femtosecond laser pulses under strong bias electric fields. It is found that the initial velocity of carriers does not start from zero at the time of photoexcitation, which is far from the expectation from a semiclassical picture. Possible origins of this surprising behavior are discussed.

In chapter 5, we have investigated the gain due to intervalley transfer under high electric fields, which is of practical importance for its exploitation in microwave oscillators. In this work, we measured the THz radiation from the intrinsic bulk GaAs under strong bias electric fields. The energy density spectra under step-function-like electric fields in THz range have been obtained by using the Fourier transformation of the time domain THz traces. From the energy density spectra, the cutoff frequencies for negative energy density (i.e., gain) in bulk GaAs have been determined. The cutoff frequency for the gain gradually increases with increasing electric field up to 50 kV/cm and saturates at around 1 THz at 300 K. Furthermore, we also investigated the temperature dependence of cutoff frequency. The experiment result strongly suggests that the observed cutoff frequency is governed by the energy relaxation process of electrons from the L valley to the Гvalley via successive optical phonon emission.

Chapter 6 describes the conclusion of this thesis. We have investigated the carrier acceleration dynamics in bulk compound semiconductors under very high electric fields by time domain THz spectroscopy. Taking advantage of the novel experimental method, invaluable information on nonequilibrium carrier transport in the femtosecond time range, which has previously been discussed only by numerical simulations, has been obtained. The present insights on the nonstationary carrier transport contribute to better understanding of device physics in existing high speed electron devices and, furthermore, to new design of novel THz oscillators.

ガリウムひ素(GaAs)に代表される化合物半導体は、その特異なバンド構造のために、電界を増加させるとともに電流が減少するという微分負性抵抗を示す。この微分負性抵抗を利用したガンダイオードは、ミリ波・サブテラヘルツ領域でもっとも一般に用いられている発振器であり、電子の伝導に関する研究は1960年代より行われてきたが、そのダイナミクスに関しては未だ不明な点が多い。本論文は、"Femtosecond Carrier Dynamics in Bulk GaAs under High Electric Fields Investigated by Time Domain Terahertz Spectroscopy"(「時間分解テラヘルツ分光法を用いた高電界下バルクGaAs中のフェムト秒キャリアダイナミクスに関する研究」)と題し、バルクGaAs中の電子の伝導ダイナミクスを時間分解テラヘルツ(THz)分光法という新しい手法により実験的に論じたものである。論文は6章より構成されており、英文で記されている。

第一章は序論であり、ミリ波・テラヘルツ領域における光源技術の現状の概要を説明するとともに、従来から議論されてきたガン効果に関する研究をレビューし、谷間遷移により微分負性抵抗が発生する機構などを紹介した後、本研究の目的を明らかにしている。

第二章では、本研究で用いている時間分解THz分光法の原理や実際の実験系の概要について説明している。特に、観測されるTHz電磁波の波形が、電子の加速度に比例した信号であること、さらにTHz電気光学サンプリング法について、測定原理や感度スペクトルの帯域などについて説明している。

第三章は、フェムト秒光パルスによる光励起直後の電子の加速について検討を行っている。GaAsのバンド構造は、電子有効質量の軽いГ谷に隣接して有効質量の重いL谷、X谷を持ち、高電界により電子を加速するとГ谷よりL谷、X谷に電子が遷移するため、光励起直後にいったん加速された後、大きな減速が生じる(速度オーバーシュート効果)。本論文では、光励起直後の加速度の大きさに着目し、加速電界が20 kV/cmの領域では電子加速が電界に比例して増大するのに対して、電界が50 kV/cm以上の領域では加速度の大きさが飽和し、さらに減少に転ずることを見いだしている。この加速度の減少は、古典的には電子有効質量の増加と解釈することができ、その原因が高電界領域での強いバンド混合効果によるものであることを明らかにしている。

第四章では、光励起直後の過渡速度について議論を行っている。一般に、THz電磁波の波形は電子の加速度に比例しているため、それを積分することにより、電子の過渡速度に関する情報が得られる。本研究では最大エントロピー法により精密に時間原点を決定するとともに、THz波形を積分したところ、光励起された時間原点において有限の初速度を持っているという古典力学では説明が困難な現象を見いだした。この光励起直後の有限の初速度の起源について議論を行い、試料中に発生する変位電流、または電子波動関数の干渉効果によるものである可能性が高いと結論している。

第五章は、バルクGaAsをガン発振器に応用する上で重要な微分負性抵抗のスペクトルについて議論を行っている。時間分解THz分光法は、その測定原理より、電子系の電界に対するステップ応答の測定と等価になる。従って、電子系が放射したTHz電磁波は電子系の伝導度に関する情報を含んでおり、利得と損失に関する議論が可能になる。この手法を用いて、GaAsが持つ微分負性抵抗のスペクトルを求めたところ、50 kV/cm以下の領域では遮断周波数が電界とともに増加し、50 kV/cm以上の領域では約1 THzで飽和することを見いだした。この遮断周波数はモンテカルロ計算で予測されていた値(数百GHz)よりも高い。さらに、遮断周波数の値や温度依存性より、L谷、X谷から光学フォノンを放出して電子がГ谷内でエネルギーを緩和する過程が遮断周波数を決定していることを明らかにしている。

以上のように本論文は、多谷バンド構造を有するバルク半導体中の電子伝導について、時間分解テラヘルツ分光法という新しい手法を用いることにより、電子の加速質量や過渡速度など伝導ダイナミクスに関する新しい知見を提供するとともに、ガン発振器への応用に重要な微分負性抵抗スペクトルの新しい決定法を提案し、さらに利得遮断周波数が決定される機構を明らかにしており、電子工学に貢献するところが少なくない。

よって本論文は博士(工学)の学位請求論文として合格と認められる。