Cavity quantum electrodynamics (QED) studies light-matter interaction in cavities, especially in situations where quantum nature of the light and the matter is prominent. The study provides a basis for many applications ranging from efficient lasers to future quantum information devices. Recent evolution of nano-fabrication technologies enables the investigation of cavity QED effects in the solid-state. One of the most promising solid-state architectures is based on semiconductor quantum dots (QDs) coupled with photonic crystal (PhC) nanocavities. QDs have quantized energy levels for confined electron-hole pairs and behave as ideal 'atoms' in the solid. PhCs are composed of periodic modulation of refractive index, which provides photonic band gap: defects in the periodic lattice serve as excellent 'cavities'.

In the last decade, the field of QD-based cavity QED has rapidly progressed. Many pieces of interesting physics, including strong coupling between a single QD and a cavity, were observed and proofs-of-principle of several QD-cavity-based devices were done. For realizing such devices and for opening new capabilities, there remain many subjects to be solved: developing higher precision fabrication technologies for better QDs and PhCs, understanding peculiar physics in the solid state cavity QED systems, and so on. In addition, the demonstration of single-photon-level quantum nonlinearities in semiconductors has been considered as a milestone toward fruition of QD-based quantum information processing using single photon qubits. Although a few works on this subject have already been reported, strong breakthroughs are still demanded.

This thesis concerns those research issues and presents original research works on cavity QED effects in coupled QD-PhC cavity systems. By developing fine fabrication technologies, clean QD-PhC cavity QED systems are successfully realized and their interesting physics are discovered.

In chapter 2, bases of the QD-PhC cavity QED are discussed. After discussing fundamentals of QD and PhCs, widely-known Jaynes-Cummings model, a basic of cavity QED, is introduced. With the model, physics of the strong and weak coupling regime is reviewed.

Chapter 3 is devoted to study fabrication and characterization methods of the QD-PhC systems. In the first half part, fabrication techniques for high quality (Q) factor GaAs-based photonic crystal nanocavities are presented. Optimization processes of wafer design, electron beam lithography, and plasma dry etching are shown. A key technique is a sulfur-based surface passivation, which can reduce strong surface absorption loss in the cavities. With these technologies, the highest Q exceeding 60,000 for PhC cavity with QDs operating below 1 μm is demonstrated. In the latter part, several characterization methods optimized for measuring the single-photon-level signals from the coupled QD systems emitting around 1 μm are discussed.

In chapter 4, the application of multiple cavity QED effects on a single QD is examined. The QD was pumped by a cavity resonant excitation technique. At the same time, its emission was enhanced by the Purcell-effect of the weakly coupled cavity mode. Simultaneous utilization of the two effects enables efficient single photon emission from the QD with suppressed background emissions. The overall emission enhancement factor was about 180 compared to a bare QD.

In chapter 5, strong coupling between a single QD and a H1-type PhC cavity is demonstrated. Emission spectra under various detuning conditions were measured by a temperature tuning method. At the resonance condition, clear vacuum Rabi splitting of 124 μeV was observed. Strong coupling with two distinct modes is also investigated. From the QD-cavity coupling constants with the two modes, the location of the QD inside the cavity was extracted.

In chapter 6, solid state features in cavity QED phenomena of coupled QD-cavity systems are studied. First, effects of electron-phonon interaction on a QD-based cavity QED system are investigated both experimentally and theoretically. The vacuum Rabi spectra were strongly modified by the phonon effect and showed strong temperature and detuning dependences. At the resonance condition, the doublet vacuum Rabi spectrum becomes asymmetric and its splitting narrows with increasing temperature. Under detuned conditions, phonon-mediated emissions from the cavity mode were clearly seen. All of these behaviors were well explain by a cavity QED model with non-Markovian phonon bath. Second, peculiar triplet emissions from the strongly coupled QD-cavity system on the resonance condition are investigated. By increasing the pumping power onto the system, the vacuum Rabi spectrum was changed from the doublet to the triplet. Combined with intensity correlation measurements, it is identified that the additional peak arises from a bare cavity mode emission and is driven by background emitters.

In chapter 7, single-photon-level nonlinear optical effects in a strongly coupled QD-cavity system were investigated. One of the interesting experimental observations is cavity enhanced spontaneous two photon emission from a single QD. Emission from a biexcitonic state in the single QD was investigated under various QD-cavity detunings. When the cavity mode was tuned to the center between the exciton and biexciton line, clear emission enhancement from the cavity was observed. This is a result of the two photon resonance of the QD's biexcitonic state to the cavity mode. The behavior was well reproduced by numerical calculations based on a master equation including the two photon contribution. Another nonlinearity discussed in this chapter is so called Jaynes-Cumming nonlinearity in cavity QED systems in the strong coupling regime. Theoretical discussions about how to probe the higher eigenstates, in other words, how to climb the Jaynes-Cummings ladders, are presented. One of the promising methods utilizes a broadband incoherent light illumination on the system for efficient accumulation of photons in the cavity. Using master equation based calculations combined with the input-output theory, it is indicated that climbing the ladder is now possible through QD-cavity systems with achievable Q factors by our state-of-the-art technology.

In Chapter 8, conclusions to this thesis are presented. Implications of the results presented in this thesis are discussed. An outlook for future research and development is also given.

共振器量子電磁力学(Cavity QED)とは、共振器中における光と物質の相互作用を、特にその量子的な性質が顕著な場合に着目して取り扱う学問領域である。その研究内容は、高効率レーザや量子情報デバイスといった多くの応用において重要な基礎の一つを成している。本論文は、「Study on Cavity Quantum Electrodynamics with Single Quantum Dots in High Q Photonic Crystal Nanocavities (高Q値フォトニック結晶ナノ共振器中の単一量子ドットを用いた共振器量子電磁力学に関する研究)」と題して、高Q値フォトニック結晶を用いた単一量子ドットCavity QEDの研究について論じており、全8章から構成され、英文で書かれている。

第1章では、「Introduction」と題して、Cavity QEDの研究分野の発展と現状の研究情勢について論じ、本論文の目的と構成を示している。

第2章では、「Basis for cavity quantum electrodynamics in quantum dotphotonic crystal nanocavity systems」と題して、量子ドット-フォトニック結晶ナノ共振器結合系を用いたCavity QEDについて基礎的事項について概説している。

第3章では、「Fabrication and characterization methods for photonic crystal nanocavities with QDs」と題して、量子ドット-フォトニック結晶ナノ共振器結合系の作製法とその評価手法について論じている。前半部分では、本論文で確立されたガリウムヒ素フォトニック結晶ナノ共振器の高精度作製技術について論じており、電子線リソグラフィー、ウェット/ドライエッチングといったプロセス技術各々の最適化について述べられている。また、硫黄化合物を用いた表面処理法を発見し、フォトニック結晶ナノ共振器の高Q値化が可能であることを示している。これらの技術を基礎として、現在量子ドットを含み1μm以下で動作するフォトニック結晶として最高のQ値~80,000を実現している。後半部分では、本論文で構築・利用された低温顕微分光システムについて述べられている。測定系は1μm帯単一量子ドットからの発光測定に対して最適化が図られている。

第4章では、「Simultaneous utilization of multiple cavity QED effects for efficient QD emission」と題して、単一量子ドットに対する複数のCavity QED効果を同時に適用すること手法を論じている。そして、複数のCavity QED効果を適用することで、バルク中単一量子ドットに比べ約180倍の発光増強が可能なことを示している。

第5章では、「Vacuum Rabi splitting in coupled QD-photonic crystal nanocavity system」と題して、単一量子ドットとH1型フォトニック結晶ナノ共振器との強結合状態実現について論じている。H1型には小さなモード体積を持つ2重縮退した基底モードが利用出来るという利点がある。また、その縮退共振器モードとの強結合状態を活用することにで、量子ドットの共振器内位置を特定する手法が示されている。

第6章では、「Solid state features in strongly coupled QD-cavity system」と題して、強結合状態における固体系特有のCavity QED現象について論じている。前半部分では、電子-フォノン相互作用のCavity QED系に対する影響が実験・理論両面から議論されている。まず、真空ラビ分裂スペクトルが極低温下で非対称になる現象を観測し、それが電子-フォノン相互作用の影響の結果であることを、フォノン効果を取りいれたCavity QEDモデルによる理論計算との一致から導き出している。同時に、フォノンによる位相緩和が、共振器離調時の共振器モードからの強い発光に大きく寄与していることを見出している。後半部分では、共鳴条件下において、真空ラビ分裂スペクトルの励起パワー依存性を測定し、強励起条件下で第3のピークが顕在化する現象を観測している。量子相関測定を行うことで、その第3のピークは主にバックグラウンド発光に起因するものであることを明らかにしている。

第7章では、「Nonlinearity in QD-based cavity QED systems」と題して、量子ドット-高Q値フォトニック結晶ナノ共振器結合系における単一光子レベルの光非線形性について論じている。前半では、高Q値共振器による強い場の増強効果を用いることで観測に成功した、単一量子ドットからの2光子自然放出に関して論じている。観測されたスペクトルの振る舞いは2光子状態を考慮したマスター方程式を基礎とする計算によってよく再現されている。後半では、強結合領域下のCavity QED系におけるJaynes-Cummings ladderと呼ばれる多光子励起状態とその観測方法について理論的に論じている。マスター方程式を基礎においた計算等を用いて、熱的光源によるブロードバンドな励起法を用いた場合、本論文で述べられている技術で実現可能なフォトニック結晶を利用することで、Jaynes-Cummings ladderの観測が可能であると結論づけている。

8章では、「Conclusions and future prospects」と題して、各章の主要な成果をまとめて総括し、本論文の結論、及び将来展望について述べている。

以上これを要するに、本論文は、高Q値フォトニック結晶ナノ共振器を実現することにより、量子ドット-ナノ共振器結合系において、電子-フォノン相互作用が関与した強結合状態を観測するとともに、励起子分子からの共振器増強2光子自然放出を実現するなど、固体系特有の共振器量子電磁力学効果とその応用の可能性を明らかにしたものであり、電子工学に貢献するところが少なくない。

よって、本論文は、博士(工学)の学位請求論文として合格と認められる。