現在、世界の乾式銅製錬法の主流となっているのは、Outokumpu型自溶炉とPeirce-Smith型転炉(PS転炉)の組合せであり、この銅製錬法は、国内の4製錬所をはじめ、世界の約30製錬所で採用されている。これらの製錬炉の開発はかなり古く、Outokumpu型自溶炉は約50年前、PS転炉に至っては約100年前に開発されたもので、これまで多くの理論的、設備的、あるいは操業面での検討や改善が加えられながら発展してきた。しかしながら、実際の製錬炉内の反応状況に関して調査された例はあまり多くはなく、その反応機構は十分解明されているとは言い難い。また設備や操業方法の改善は、かならずしもすべてが現場現象の本質的な理解に基づいて行われてきたわけではなく、生産現場での種々の試行錯誤の結果であることも多い。本製錬法がかなり成熟したプロセスであるとはいえ、今後炉内での反応機構についての理解がさらに進めば、生産性や経済性、省エネルギー、環境保護などの点で、さらなる発展の期待できるプロセスと考えられる。さらに、生成するスラグの処理や副産有価金属回収工程の合理化など、周辺プロセスでも改善を望まれている分野もある。

　本研究の目的は、Outokumpu型自溶炉とPS転炉を中心とする乾式銅製錬工程および周辺プロセスの解析に平衡計算を応用し、実際の炉内における製錬反応の解析に対する平衡計算の有用性を確認するとともに、実炉内の反応状況や反応機構についての理解を深め、本製錬プロセスの改善に寄与することにある。特に本研究では、試験炉あるいは商業炉で種々の調査、測定を行ない、これら実際の炉内での製錬反応現象について平衡計算結果を基に考察を加え、その反応機構の推定や平衡計算結果の操業管理への応用の可能性について検討した。

　本研究内容の要点は下記の通りである。

　本論文は、現在我が国のみならず世界の乾式銅製錬の主流となっているOutokumpu型自溶炉とPeirce-Smith型転炉(PS転炉)の組み合わせ、およびその周辺プロセスに対して平衡計算による反応の解析を行ったもので、7章より成る。

　第1章は序論で、従来から自溶炉の反応については多くの平衡実験や平衡計算が行われて来たにも拘わらず、実操業に則して考察した例は少なく、特にPS転炉については炉内の反応状況に関する報告さえ殆ど無かったこと、そして本論文の目的が、実操業データの説明が可能な平衡計算の手法を提案することによって製錬プロセスの改善を目指し、さらに同様な手法を周辺工程であるスラグクリーニングや分銀に応用することにあることを述べている。

　第2章は、銅製錬自溶炉への平衡計算の適用法である。従来の平衡計算では、炉に装入された物質が全て反応に関与して平衡状態に到達することを前提としていたが、そのやり方では実操業におけるマット品位(マット中のwt%Cu)や炉内温度を説明できない。そこで、送風ガスに含まれる酸素のうち実際に炉内反応で消費される割合を示す酸素効率、および装入された精鉱のうち反応に関与せずに炉を素通りしてダストとなる割合を示す精鉱未反応率、という2つのパラメーターを選定した。そしてこの2つのパラメーターの値を適当に設定することによりマット、スラグ、およびガス相における主要元素の濃度が実測値とほぼ一致することを示した。

　第3章では、自溶炉シャフト内を落下する精鉱粒子の燃焼挙動を解析している。即ち、落下粒子が示す酸素分圧の実測値から二粒子モデルと呼ばれるものが定性的に提案されていたが、ここではそのモデルに基づく平衡計算によって、落下粒子が示す酸素分圧の低下は、精鉱粒子の一部がシャフト上部で酸素効率に寄与する殆どの酸素と反応して過酸化状態で溶融し、その後シャフト内を落下するにつれて未反応の精鉱粒子と衝突して還元される機構を仮定することで定量的に説明できることを示した。

　第4章は、溶体の十分な撹拌が想定されていたPS転炉に対する平衡計算の適用である。マットとスラグの2相が共存する造期において、内部が平衡状態にあると仮定した従来の平衡計算は、操業中のマット品位については実測値と比較的良く一致したが、酸素分圧については思わしくなかった。さらに、マットとスラグそれぞれの酸素分圧が異なるという実測値が得られたので、転炉内を固体のマグネタイトが生成するゾーンと、このマグネタイトがマットによって還元されるゾーンに分けて、それぞれのゾーンに平衡計算を適用した結果、2つのゾーンに存在する初期マット量の比率を適当に仮定することで各々の酸素分圧をある程度説明できることが分かった。

　第5章では、PS転炉スラグに3〜5wt%含まれる銅分を還元・回収する方法の開発について述べている。この銅分は通常浮遊選鉱で回収するか、またはスラグごと自溶炉に繰り返されるが、いずれも溶錬工程におけるマグネタイトの蓄積を招く傾向があり、最近の高品位マット操業ではますますその傾向が強まっている。その上、スラグ中の不純物も一部あるいは全量が銅分と共に繰り返されるため、その除去効率が低下する。そこで、PS転炉型の小型試験炉で、羽口からの微粉炭吹込みによりスラグ中の銅酸化物を金属銅に還元するプロセスの開発を試みた。その結果、炉内の温度および酸素分圧はV/C(吹込み空気量/微粉炭量)と強い相関のあることが分かったので、平衡計算によって必要最小限の微粉炭量とそれに対応する最適なV/Cを選択するためのチャートを作成した。そして、この方法の実操業への適用は、放熱による熱損失の割合が減少することを考慮すれば、同様の手法で行えることを示唆した。

　第6章は、乾式銅製錬の周辺工程の1つである分銀工程(貴鉛の酸化による粗銀の回収工程)への酸素センサーの適用である。この工程における溶体への酸素吹込み量と不純物の酸化除去割合との関係は、従来専ら熟練者の勘と経験に頼っていたものを、平衡計算と基礎実験、及び実炉試験によって改善した。そして、酸素センサーによって測定した溶体の酸素分圧を、各種不純物元素がほぼ完全に酸化除去されたことを判定する基準として利用できることを示した。

　第7章は総括である。

　以上要するに、本論文は、乾式銅製錬の主流を成す自溶炉とPS転炉の組み合わせによる操業に対し、実際の反応状況をシミュレートできる平衡計算の方法を提案してプロセスの改善を目指すと同時に、その周辺工程に対しても新しい操業法や操業制御法の開発を行ったものである。特に、第3章における二粒子モデルについての検討は自溶炉精鉱バーナーの改善を行う上での基礎となり、その結果は論文提出者の所属する企業において、自溶炉の大幅な製錬能力の増強につながったもので、金属製錬学に対する貢献が大きい。

　よって本論文は博士(工学)の学位請求論文として合格と認められる。