半導体レーザは光通信、光情報処理用光源として広く用いられている。特に、最近の量子井戸の活性層への導入により、レーザ単体の研究は成熟しつつある。一方、超高速通信用光源としてのモードロック半導体レーザ、半導体レーザアンプを非線形媒質とする波長変換器や光PLL、情報処理分野での低雑音セルフパルセーション等のようにレーザに機能を持たせることが盛んに検討されている。このような半導体レーザの新たな応用に対してはレーザの量子井戸活性層についてより詳細な知識が必要となる。例えばモードロックレーザやセルフパルセーションレーザのようにレーザ媒質の一部を可飽和吸収体に用いる場合には利得スペクトルのキャリア密度依存性を知らなければならない。また、レーザを非線形媒質として使うときには利得の非線形性とそれに関連したキャリアの緩和が重要になる。これらの特性は、キャリア間の相互作用によって大きな影響を受けるが従来の理論では緩和時間近似に代表される現象論的な解析が主であった。また、キャリア緩和の実験的な検討も十分でなかった。

　本論文は量子井戸半導体レーザにおいてキャリア間の相互作用が利得スペクトルや非線型利得を通して特性に与える影響を検討した。半導体レーザの核心となるのは活性層のキャリアであるから量子閉じ込め構造の周りに着目してこの部分を量子力学で扱うことにする。また、キャリア系に注目し、それ以外(格子系など)との相互作用は摂動で取り入れる。ここで、格子は熱平衡にあるとし、温度T_Lで記述される。光を古典的に扱うと半導体中のキャリアの影響はマックスウェル方程式の中の分極に全て入っている。つまり与えられた構造、キャリア密度における分極または感受率を求めることが目標になる。

　以下では、量子井戸レーザの定常状態での動作と応答を考える。現在広く用いられている量子井戸材料のInGaAs/InGaAsP(光通信用)やGaInP/AlGaInP(情報処理用)では電子を閉じ込めるためのポテンシャルが小さいので電子と正孔の空間的な分布が異なる。レーザの設計ではこのようなキャリアの空間分布も考慮する必要がある。また、キャリアの散乱によって光遷移のスペクトルが変化し、利得も影響を受ける。キャリアの多体効果や散乱の複雑なダイナミクスを取り入れながらも実用的な設計を行なう立場から、キャリア間の相互作用を少数のパラメータで表わすモデルを用いることにする。ただし、このモデルは現象論的なものでなく微視的なハミルトニアンから導き出せるようにしておく。モデルを微視的な過程と結び付けておくことで簡単でありながら精密な計算が可能になる。

　解析は2段階に分けられる。まず、光との相互作用がない場合にはキャリアは擬平衡状態にある。この時のキャリアの波動関数とエネルギーを求める。次に、光との相互作用を取り入れた方程式を前に求めた波動関数を基底として書き下ろして感受率を計算する。

　第1段階での解くべき方程式を有効質量近似の範囲で求める。キャリアの多体効果は平均場近似により1体のポテンシャルで取り入れる。方程式を電子と正孔について解き、キャリアの分布がセルフコンシステントになるようにするとキャリアの波動関数とエネルギーが得られる。キャリア間の相互作用によるポテンシャルは他のキャリアの分布によって決まる。KohnとSham^Iの密度汎関数法では1電子についての方程式(Kohn-Sham方程式)は:

　で与えられる。ただし、H_kinはハミルトニアンの運動エネルギーの部分である。価電子帯のミキシングがあるときにはこの部分が価電子帯のブロッホ関数を基底とするLuttinger-Kohnハミルトニアン²で表わされ、波動関数はベクトルになる。また、U(z)は量子井戸のポテンシャル、V(z)はキャリア間の相互作用によるポテンシャルで空間電荷ポテンシャルと交換相関ポテンシャルからなる。ここで、交換相関ポテンシャルが局所的なキャリア密度の関数で表わされるものとし(局所密度近似)、単位面積当たりの交換相関エネルギーを一様で中性なelectron-hole liquidの1電子-正孔対あたりの交換相関エネルギー_XCを用いて表わす³。この近似は電子と正孔の密度がほぼ等しいとき(局所的電荷中性)正しい。ここで考えているような系では局所的電荷中性が必ずしも満たされないが、それでも良い近似となる。交換相関エネルギーは電子と正孔の有効質量の比やバンドの数に対してuniversalな性質をもつ⁴から全ての電子と正孔が同等に交換相関エネルギーに寄与する。

　GaAs基板上のGa_0.5In_0.5P/(Al_0.4Ga_0.6)_0.5In_0.5P量子井戸(5nm厚)の電子状態を計算したところ、キャリア密度が4x10¹²cm^-2のとき電子に対して付加されるポテンシャルの深さは45meVにも達することがわかった⁵。この例のように電子の閉じ込めポテンシャルが比較的小さく、井戸の外へのキャリアの分布が大きいときには空間電荷と交換相関相互作用の両方を考慮する必要がある。空間電荷だけを考える近似(ハートリー近似)^6,7は一般に正しい結果を与えない。また、これらのポテンシャルは元の閉じ込めポテンシャルと比べても小さくないため、キャリアの空間分布に与える影響は大きい。このため、キャリアの多体効果を無視して求めた波動関数を用いてキャリアの自己エネルギーを計算してバンドギャップの減少を論ずるのはキャリア密度が小さいときを除いて正しくない。ただし、GaAs/AlGaAs量子井戸のように閉じ込めポテンシャルが大きいときにはそれほど悪い近似ではない。空間電荷は電子と正孔の空間的分布の違いから生じるから井戸の厚さによってその重要性は変わることを注意しておく。

　次に、光とキャリアの相互作用を入れる。基底として光がないときのキャリアの擬平衡状態での波動関数を用いる。これは、光があまり強くないときにはキャリアの分布は擬平衡状態のフェルミ分布からのずれが小さいから自然な選択である。相互作用としてバンド間の双極子遷移だけを考える。キャリアのプラズマ振動も屈折率には重要だが、キャリア密度の変化がないので別に考える^i,8。

　ⁱ 量子井戸構造におけるフリーキャリアによる屈折率を擬2次元系の波動関数を用いた線形応答理論で計算した。長波長近似を用いたとき、フリーキャリアの屈折率の偏光依存性がなくなる。量子井戸構造によるフリーキャリア屈折率の制御は閾値キャリア密度の変化を通した間接的なものである。 長波長近似を使い、ある波数kの電子正孔対の運動を取り出すために射影演算子を用いる。射影された密度行列の運動方程式をTime-convolutionless形式^9,10で展開する。キャリアのバンド内散乱を表わす相互作用ハミルトニアンをH_intとし、意味のある最低次までとった密度行列の運動方程式は

　となり、従来から知られている密度行列方程式¹¹と似た形をしている¹²。このため従来の運動方程式で発展してきた概念や手法を適用でき、式の操作や解釈がやりやすくなっている。従来はキャリアの緩和を表わす項が緩和時間で表わされていたのに対し相互作用ハミルトニアンの自己相関関数の時間積分を含んで時間に依存する。この時間依存性が緩和過程における非マルコフ性を表わす。非マルコフ性が利得や非線形利得に対して及ぼす影響はキャリア散乱を確率過程でモデル化して調べることができる^13,14,15。利得や非線形利得がキャリア緩和の非マルコフ性によって増大することが示された¹²。

　実際の量子井戸レーザの線形利得・非線形利得を計算した。量子井戸レーザの発振波長(利得ピーク)はバンドギャップシュリンケージとバンドフィリングで発振波長が決まるが、キャリアの空間分布が無視できない場合は井戸のポテンシャルが変形する効果も無視できないことがわかった^5,16。また、GaInP/AlGaInP量子井戸について数種の量子井戸構造の利得を計算し、温度特性を比較して可視光レーザの温度特性の要因を検討し、量子準位に近接した連続準位へのキャリア分布(この場合はX点)が大きな影響を与えることを示した。

　半導体レーザの非線型利得の起源として、スペクトラルホールバーニングとキャリアヒーティングについて検討し、しきい値利得(キャリア密度)の関数としての非線型利得の振る舞いが非線型利得の機構によって異なることを示した。量子井戸の種類(歪量)や閉じ込め係数に対する依存性の実験結果はスペクトラルホールバーニングを非線型利得の機構とすると良く説明できる。更に、レート方程式で非線形利得の表式(利得の光子密度依存性)を求めた¹²。

　量子井戸のキャリア緩和を観測するため、半導体レーザの4光波混合を行った。共振器によって増強される4光波混合を理論的、実験的に解析した。THz以上の離調でも4光波混合が観測でき、また非線形感受率の値はレーザの変調実験から求めたものと一致した¹⁷。また、スペクトラルホールバーニングによる4光波混合の密度行列理論を展開した。

　半導体レーザの動作をできるだけ正確にかつ簡単に記述するために、キャリアに対する微視的な方程式を導き、キャリア間の相互作用をモデル化して取り入れた。得られた基本方程式を実際の半導体レーザに適用し、その有効性を確かめた。また、キャリアの緩和を観測する試みも行った。本論文で述べた理論を更に精密化するには時間に依存した多体問題をキャリアの空間分布も含めて解いていくことが必要になる。このような試みはまだ成功していないが、時間依存ハートリーフォック方程式や時間依存密度汎関数方程式についての成果を取り込んでいくことでより満足のいく理論ができるものと期待される。